曼聯
正與曼聯球員討論的穆里尼奥
2016年5月27日，曼聯官方宣布摩連奴為球隊新任主教練，合同為期三年，並且有條件續約一年[6]。
2016/17賽季，摩連奴率領曼聯取得開季三連勝，但球隊隨後狀態滑落，六輪聯賽僅贏下一場，隨後球隊反彈取得各項賽事九連勝及連續25輪不敗的創隊史記錄成績。摩連奴即使在開季早段嘗試打出進攻足球，但球隊實力低下到連防守反擊都做不到，在聯賽第九輪更是在客場0-4慘敗於老東家車路士。摩連奴唯有對強隊安排針對性部署應對，成功以2-0在主場復仇車路士，隨後對強隊也能保持不敗。雖然戰術部署有不錯的效果，但摩連奴深知球隊實力無法在餘下聯賽賽事與其餘五支強隊爭奪排名，選擇留力歐洲賽事圖獲下季歐聯出線資格。在隊內傷兵滿營及保守戰術使進攻效率低下的情況下，最終賽季取得18勝15平5負的成績位列積分榜第六位，未能通過聯賽獲得歐冠聯賽參賽資格。在盃賽中，曼聯則取得了不錯的成績，賽季初社區盾中2-1擊敗李斯特城奪冠，聯賽盃決賽中3-2擊敗修咸頓奪冠，2017年5月24日，曼聯在歐霸決賽中2-0擊敗年青力壯的阿積士，奪得隊史首座歐霸冠軍，並獲得直接晉級來季欧冠的資格。綜合全季來看，摩連奴帶領的曼聯成就後費格遜時代最好成績，先後奪得社區盾及聯賽盃，並在外界不被看好的情況下首奪歐霸盃直接取得2017/18賽季的欧冠資格，成就「小三冠王」霸業。
2017/18賽季，曼聯在歐超盃對陣四年三奪欧冠的皇馬，儘管球隊高水準發揮，但實力有限，仍不敵有著頂級陣容的皇馬，以1-2敗陣。英超方面，曼聯開季強勢，但實力超羣的同市宿敵曼城橫掃聯賽各個球隊，獨佔榜首坐擁半季不敗。球隊最後取得聯賽亞軍，是曼聯自費格遜退隱之後的最佳排名。同時足總盃屈居亞軍。
2018/19赛季，摩連奴未能理順與球員之間的關係，與隊內球星保羅·普巴的關係異常緊張，喪失更衣室的支持，球隊成績不見起色，雖然在欧冠分組賽成功出線，但聯賽17輪後僅僅排名第六。2018年12月18日，曼聯官方宣布解僱摩連奴。[7]這是他教練生涯第四度遭革職。
綜觀摩連奴帶領曼聯的成就，雖然無法為球隊贏得聯賽冠軍，但亦為球隊奪得聯賽亞軍，此乃曼聯於後費格遜時期的最佳成績。除此之外，摩連奴亦帶領曼聯贏得社區盾、聯賽盃及歐霸盃冠軍。